Molecular composition of asphaltene in wellbore blockage on the southern margin of Junggar Basin
-
摘要: 采用傅里叶变换离子回旋共振质谱分析技术，分析了准噶尔盆地南缘高探1井原油及井筒堵塞物抽提物中沥青质化学组成及差异，探讨了沥青质的组成及结构与沥青质沉积关系，对于沥青质聚集理论研究具有重要意义。研究结果显示，高探1井原油及井筒堵塞物抽提物中沥青质分子主要为N1、N1O1、O1、O2、O3和O4类化合物，但堵塞物抽提物中沥青质缩合度(DBE)明显高于原油中沥青质，具有更多的环烷和芳环结构，且富集O2、O3和O4类化合物，表明地层原油在井筒流动过程中不同组成的沥青质具有一定的选择性。高缩合度沥青质组分优先析出，形成固体母核，其中多氧杂原子具有极强的极性，加速原油中其他沥青质组分的沉淀，从而形成堵塞物。另外，堵塞物抽提物中沥青质分子结构复杂，具有较宽的缩合度分布范围，DBE主要分布在9~30，其分子极性力参数较大，且分布范围宽，因此选取分子极性力参数相近的混合溶剂去除堵塞物较为理想。
-
关键词:
- 傅里叶变换离子回旋共振质谱 /
- 沥青质 /
- 井筒堵塞物 /
- 准噶尔盆地
Abstract: Fourier Transform Ion Cyclotron Resonance Mass Spectrometry (FT-ICR MS) was employed to analyze the compositional differences of asphaltene of oil and blockage extracts of well Gaotan 1 on the southern margin of Junggar Basin. The correlation between asphaltene composition and structure and precipitation was discussed, which is important for the research of asphaltene precipitation and accumulation. Results showed that the asphaltene molecules of oil and blockage extracts of well Gaotan 1 are mainly composed of N1, N1O1, O1, O2, O3 and O4 class species. However, the degree of asphaltene condensation in blockage extract is significantly higher than that in oil, and it is enriched with O2, O3 and O4 class species. It indicates that during the flow of formation crude oil in wellbore, the precipitation of asphaltenes with different compositions has a certain selectivity. Asphaltene components with high condensation degree preferentially precipitate and deposit, forming a solid core. Among them, polyoxo-heteroatom compounds have relative strong polarity, which accelerates the precipitation of other asphaltene components in crude oil to form blockage. Asphaltene in blockage extract has a complex molecular structure and a wide range of condensation degree. The DBE values distribute between 9 and 30. Its molecular polar force parameter is larger and the distribution range is wider. Therefore, it is ideal to select a mixed solvent similar to the polar force parameter of blockage asphaltene to remove blockage. -
准噶尔盆地南缘位于北天山山前[1]，其中位于南缘西部高泉背斜的高探1井于2019年获得重大突破，在白垩系清水河组获得日产原油1 213 t，日产天然气32.17×104 m3，是中国陆上碎屑岩勘探产量最高的探井，在南缘勘探史上具有重要的里程碑意义[2-3]。但在高探1井开采过程中，发生黑色固体堵塞井筒的现象，影响了该井的正常生产。前期研究显示黑色固体堵塞物成分主要由沥青质和泥沙组成[4-5]。导致沥青质发生沉淀的因素包括温度、压力等外部因素[6-9]，沥青质的分子化学组成及结构是其发生沉淀的内在决定性因素[10]。但由于沥青质的分子组成和结构十分复杂，前人采用多种现代化的分析技术应用于沥青质的化学组成研究效果均不理想，如基于色谱技术的分离分析方法对沥青质组成研究几乎没有作用；红外等光谱技术得到一些模糊的官能团信息；核磁共振技术可以得到平均结构信息，通常结合平均分子量数据用于平均分子结构的表征，但这种方法已经证明严重高估了沥青质分子的真实尺寸，研究的对象实际上是沥青质分子的缔合体[11-12]。近年来在沥青质组成上的最大突破是基于傅里叶变换离子回旋共振质谱(FT-ICR MS)的发展[13]。电喷雾电离源(ESI)可以在烃类存在的条件下选择性地电离石油中的极性杂原子化合物，如分别在正离子和负离子模式下，选择性地电离石油中的碱性氮化合物和石油酸化合物，中性氮化合物通常出现在负离子质谱图上。近期，傅里叶变换离子回旋共振质谱分析技术逐渐受到油气地球化学研究领域的关注和重视，已有学者采用该技术研究了不同成熟度、生物降解原油及高酸值原油中的极性杂原子化合物组成[14-16]。
本文采用傅里叶变换离子回旋共振质谱分析技术，通过分析原油及堵塞物抽提物中沥青质化学组成及差异，探讨了沥青质的组成及结构与堵塞物形成的内在关系，对于沥青质沉积理论研究和推动现场井筒堵塞物去除技术开发及预测具有重要意义。
1. 实验与样品
1.1 样品信息
选取准噶尔盆地南缘高探1井原油和2800m井段沥青堵塞物，原油密度为0.814 9 g/cm3(20 ℃)，黏度为2.6 mPa·s(50 ℃)，含蜡量7.16%，沥青质含量相对较低，为2.65%；所选样品地球化学特征见表 1。从表 1中可以看出，高探1井原油族组分中以烃类为主，饱和烃+芳烃含量为84.43%，H/C原子比为1.93；堵塞物抽提物族组分中以沥青质为主，含量为72.05%，H/C原子比为1.04，显示较高的缩合度。
表 1 准噶尔盆地高探1井原油及堵塞物抽提物族组分和有机元素特征Table 1. Composition and organic element of crude oil and blockage extracts in well Gaotan 1, Junggar Basin样品 族组分/% 有机元素含量/% 饱和烃 芳烃 非烃 沥青质 C H N O 原油 70.28 14.15 8.02 7.55 86.39 13.89 0.06 0.69 堵塞物抽提物 20.48 5.11 2.36 72.05 87.84 7.65 0.70 3.23 1.2 傅里叶变换离子回旋共振质谱分析
仪器采用美国Bruker公司Apex-Ultra傅里叶变换离子回旋共振质谱仪(FT-ICR MS)，配备电喷雾电离源(ESI)。原油及堵塞物抽提物样品采用甲苯溶解制成10 mg/mL的溶液，取出20 μL溶液用甲苯/甲醇(1:1)溶液稀释至1 mL，供ESI分析，全部溶剂为分析纯并经过二次蒸馏。ESI源使用注射泵进样，流速250 μL/h，基本操作条件为：发射极电压2.7 kV，毛细管入口电压3.2 kV，出口电压-300 V，离子累积时间0.01 s，传输时间1.1 ms，偏转电压6 V，谱图叠加64次以提高信噪比。
1.3 数据解析
将信噪比大于3的质谱峰导出到Excel表中，采用校正后的IUPAC质量数转换成Kendrick质量数。KENDRICK[17]是把IUPAC Mass中亚甲基的相对分子质量14.015 65转换为14.000 00，也就是说母核相同的同组化合物相对分子质量相差14的整数倍，但小数部分相同，把转换后的精确质量与最接近的整数质量之间的差值定义为Kendrick质量偏差(KMD)[18]。相同类、组的化合物的KMD相同，而不同类、组的化合物的KMD各不相同。在分辨率足够高的情况下，先把离子质量转换为Kendrick Mass，然后就可由KMD的大小快速准确地划分化合物的类型[19]，把KMD对Kendrick质量做二维图，即可直观地了解化合物的类型及分子量分布。FT-ICR MS分析结果可以得到3个层次的组成信息，首先是分子杂原子类型，即C、H、N、O、S等原子的数目，一般把主要元素C、H的组成表示缩合度和分子量大小，从而杂原子类型可简化为NnOoSs，强度表示不同杂原子类型化合物的相对丰度；相同杂原子类型的化合物根据分子缩合度DBE或Z值分为不同的组；对于同一组的化合物，相差不同数量的CH2，可以反映化合物分子量分布。另外一种直观表示类型化合物DBE对碳数分布的三维图，其中点的相对大小反映相对丰度的高低。
2. 结果与讨论
2.1 原油及堵塞物抽提物中沥青质组分分布特征
图 1为高探1井原油和堵塞物抽提物中沥青质的负离子ESI FT-ICR MS质谱图，负离子ESI检测到的是样品中的石油酸(包括羧酸和酚类化合物)和非碱性氮化物。从图 1中可以看出，原油中沥青质相对分子量范围分布在m/z 250~800之间，除少数高丰度的质谱峰外，化合物呈连续分布，质量重心在m/z 374处。由于构成原油的C、H、O、N、S元素都有已知的精确质量，以12C的1/12作为基准时，氢的相对原子质量为1.007 825，13C的相对原子质量为13.003 355，当测量的分子质量非常精确时，可以根据分子质量计算得到非常可靠的分子元素组成。通过计算确定高探1井原油沥青质中高丰度的质谱峰是DBE=4的酚类化合物，其分布范围很宽，高质量端达到C60烷基苯酚；堵塞物抽提物中沥青质中高峰均含有O3S1(O3中分子有3个氧原子，S1中分子有1个硫原子)，主要为磺酸盐类表面活性剂污染物。
图 1 准噶尔盆地高探1井原油及堵塞物抽提物中沥青质负离子ESI FT-ICR MS质谱图Figure 1. Negative-ion ESI FT-ICR MS of asphaltene in crude oil and blockage extracts from well Gaotan 1, Junggar Basin从m/z 374处的局部放大图(图 2)可以看出，在1个分子质量范围内，分布多个化合物。图 2中质谱峰上标注的分子组成是通过精确质量计算的结果。化合物采用等效双键数(DBE)表示分子结构中环烷环数和双键个数之和[20]，以化合物CcHhSsNnOo为例，DBE=c-h/2+n/2+1。图 2中原油沥青质在m/z 374处化合物C28H25N1、C27H34O1、C27H37N1、C26H46O1的DBE分别为17，11，10，4；堵塞物抽提物中沥青质在m/z 374处化合物C26H17N1O2、C28H25N1的DBE分别为19和17，说明堵塞物抽提物中沥青质缩合度远远高于原油中沥青质缩合度，含有不饱和键数量更多，反映了地层原油中高缩合度沥青质可能更易析出，形成堵塞物。
图 2 准噶尔盆地高探1井原油及堵塞物抽提物中沥青质负离子ESI FT-ICR MS质谱在m/z 374处局部放大图Figure 2. Partially enlarged view at m/z 374 of negative-ion ESI FT-ICR MS of asphaltene in crude oil and blockage extracts from well Gaotan 1, Junggar Basin通过对沥青质中鉴定出的化合物进行分类统计，不同类型化合物的相对丰度见图 3。高探1井原油及堵塞物抽提物中沥青质的化合物主要为N1、N1O1、O1、O2、O3、O4类化合物，N1主要为咔唑型非碱类含氮化合物，N1O1可能是N1化合物的氧化降解产物[21]，O1主要为苯酚类化合物，O2主要为环烷酸类化合物。对比高探1井原油和堵塞物抽提物中沥青质分子组成，可以明显看出两者化合物组成存在明显差异：原油中沥青质以N1和O1化合物组成为主，相对丰度分别为31.7%和57.2%，O2、O3、O4类化合物丰度仅为11.1%，与前人的研究结果较为一致[20]；堵塞物抽提物中沥青质N1O1、O2、O3、O4类化合物丰度明显增加，分别为20.8%，24.4%，10.3%，3.8%，说明高探1井堵塞物抽提物中沥青质更加富集多氧原子极性强的组分。
图 3 准噶尔盆地高探1井原油及堵塞物抽提物中沥青质化合物类型分布不同颜色表示不同的分子缩合度(DBE)Figure 3. Distribution of asphaltene compounds in crude oil and blockage extracts from well Gaotan 1, Junggar Basin2.2 沥青质的N1类化合物分布特征
图 4为高探1井原油及堵塞物抽提物中沥青质的N1类化合物DBE及碳数分布，图中圆点大小代表化合物的相对丰度，圆点越大对应的化合物相对丰度越高。从图 4中可以看出，堵塞物抽提物中沥青质N1类化合物缩合度整体明显高于原油沥青质N1类化合物缩合度。原油沥青质N1类化合物碳数主要分布在C21—C41，DBE主要分布在9~19(图 4a)，DBE 为9，12，15，18对应的N1类化合物可能分别为咔唑及其同系物、苯并咔唑及其同系物、二苯并咔唑及其同系物[20]和三苯并咔唑及其同系物；DBE为10，11，13，14，16，17，19对应的化合物为咔唑、苯并咔唑、二苯并咔唑和三苯并咔唑及其同系物再连接1个或2个环烷的结构单元[20]。堵塞物抽提物中沥青质N1类化合物碳数主要分布在C23—C40，DBE主要分布在12~24(图 4b)，堵塞物抽提物中沥青质中N1类化合物缩合度更高，DBE最大为30，具有更多的环烷或芳环结构。
图 4 准噶尔盆地高探1井原油及堵塞物抽提物中沥青质的N1类化合物的DBE—碳数分布点的大小代表化合物相对含量，点越大代表含量越高。Figure 4. Carbon numbers vs. DBE plots of N1 class species in crude oil and blockage extracts from well Gaotan 1, Junggar Basin2.3 沥青质的N1O1类化合物分布特征
前人[20-21]的研究认为，NxOy类化合物可能是Nx类化合物的氧化产物，随着氧化程度的增加，氧原子增加，形成NxO2类化合物，甚至NxO3类化合物，化合物的极性逐渐增加。由图 3可知，高探1井原油及堵塞物抽提物中沥青质的多杂原子类仅检测到N1O1类化合物，说明其氧化程度较弱。从图 5可以看出，高探1井原油沥青质中N1O1类化合物碳数主要分布在C24—C43，DBE主要分布在14~24；堵塞物抽提物中沥青质的N1O1类化合物碳数主要分布C25—C41，DBE主要分布在15~26，堵塞物抽提物中沥青质的N1O1类化合物缩合度更高，DBE最大为30，具有更多的环烷或芳环结构。
图 5 准噶尔盆地高探1井原油及堵塞物抽提物中沥青质N1O1类化合物的DBE—碳数分布点的大小代表化合物相对含量，点越大代表含量越高。Figure 5. Carbon numbers vs. DBE plots of N1O1 class species in crude oil and blockage extracts from well Gaotan 1, Junggar Basin2.4 沥青质的O1和O2类化合物分布特征
O1类化合物主要为含多环的苯酚类化合物。从图 6可以看出，原油沥青质O1类化合物碳数主要分布在C23—C38，DBE主要分布在4~17，DBE=4的化合物丰度最高，为苯酚类化合物；堵塞物抽提物中沥青质O1类化合物碳数主要分布在C24—C42，DBE主要分布在12~26，堵塞物抽提物中沥青质的O1类化合物缩合度更高，DBE最大为30，具有更多的环烷或芳环结构。
图 6 准噶尔盆地高探1井原油及堵塞物抽提物中沥青质O1类化合物的DBE—碳数分布点的大小代表化合物相对含量，点越大代表含量越高。Figure 6. Carbon numbers vs. DBE plots of O1 class species in crude oil and blockage extracts from well Gaotan 1, Junggar BasinO2类化合物主要为含羧基的酸性化合物[22]。从图 7可以看出，原油沥青质中O2类化合物碳数主要分布在C24—C37，DBE主要分布在11~22；堵塞物抽提物中沥青质O2类化合物碳数主要分布在C24—C42，DBE主要分布在12~26，与O1类化合物分布较为相似。其中DBE为1，2，3相对丰度较高的O2类化合物分别为脂肪酸和一环、二环环烷酸，DBE＞6对应的为芳环酸，主要是原油在高成熟演化阶段生成的[23]。由图 7可知，高探1井原油达到高成熟演化阶段，地层原油中具有一定丰度的高缩合芳环酸化合物，DBE最大为30，高缩合芳环酸化合物在开采过程中从原油中析出沉淀，导致在堵塞物中富集。
图 7 准噶尔盆地高探1井原油及堵塞物抽提物中沥青质O2类化合物的DBE—碳数分布点的大小代表化合物相对含量，点越大代表含量越高。Figure 7. Carbon numbers vs. DBE plots of O2 class species in crude oil and blockage extracts from well Gaotan 1, Junggar Basin2.5 沥青质组成分析意义及启示
从高探1井原油和堵塞物抽提物中沥青质不同缩合度N1、N1O1、O1、O2类化合物相对丰度分布来看(图 8)，堵塞物抽提物中沥青质高缩合度相对丰度明显高于原油沥青质。在N1类化合物中，原油沥青质DBE以9~15为主，丰度为64.68%；而堵塞物抽提物中沥青质DBE以16~22为主，丰度为51.39%，DBE＞22丰度远高于原油，达到15.26%。在N1O1类化合物中，原油和堵塞物抽提物中沥青质DBE均以16~22为主，但堵塞物抽提物的相对丰度更高，为51.39%，且DBE＞22丰度较高，达到15.26%。在O1类化合物中，原油沥青质DBE以0~15为主，丰度为81.49%；堵塞物抽提物中沥青质DBE以9~22为主，丰度为76.22%，DBE＞22丰度远高于原油，达到18.32%。在O2类化合物中，原油沥青质DBE以10~16为主，丰度为41.27%；堵塞物抽提物中沥青质O2类化合物DBE以17~23为主，丰度为41.29%，DBE＞22丰度远高于原油，达到13.84%。
图 8 准噶尔盆地高探1井原油及堵塞物抽提物中沥青质不同缩合度N1、N1O1、O1和O2类化合物相对丰度Figure 8. Relative abundance of N1, N1O1, O1 and O2 class species with different condensation degrees in asphaltene of crude oil and blockage extracts from well Gaotan 1, Junggar Basin从高探1井原油及堵塞物抽提物中沥青质分子组成可知，地层中原油经历较高的演化程度，原油组分同时发生裂解和缩合氢转移反应[24]，一方面生成大量轻质组分，原油烃类成分以C25为主，C1—C7轻烃含量达25.5%；另一方面生成高缩合度沥青质组分，DBE最高达30，含有更多的环烷和苯环结构。在高温(134 ℃)、高压(133 MPa)地层条件下，轻烃以超临界流体形态存在，具有很强的溶解能力，将沉积在储层中的高缩合沥青质组分带离储层；随着井筒压力、温度等外部条件降低，原油中不同组成和结构的沥青质沉积具有一定的选择性，高缩合度沥青质组分优先析出沉积，形成固体母核，其中多氧杂原子化合物具有极强的极性，加速原油中其他沥青质组分的沉积形成堵塞物，因此堵塞物抽提物中沥青质组分较原油沥青质组分更加富集高缩合度、高极性化合物。
前人的研究显示，不同溶剂对不同结构芳烃化合物具有不同的溶解度和选择性。如叶宇威等[25]选用二氯甲烷浸取土壤中的芳烃，相同条件下，各种多环芳烃的浸出率为蒽(DBE=10)＞苯并蒽(DBE=13)＞苯并芘(DBE=15)，缩合度越高，化合物溶解性越低。分子的极性力参数反映了分子偶极矩和分子结构对内聚能密度的影响，代表分子的极性大小。苯环具有共轭π键结构，苯环结构的分子具有固定偶极或诱导偶极，其极性力参数较大。另外，具有吸电子能力强的S、O等杂原子的分子，极性力参数较大，当溶剂与溶质分子的极性力参数越接近，溶剂对溶质的溶解性越好[26]。从高探1井原油及堵塞物抽提物中沥青质分子组成可知，堵塞物抽提物中沥青质分子中具有非常高缩合度的化合物，DBE分布在9~30，且具有多氧原子特征，表明其分子极性力参数较大，分布范围宽。在选择堵塞物解堵剂时，采用分子极性力参数相近的多种溶剂混合使用效果可能较好。
3. 结论
(1) 准噶尔盆地高探1井原油及堵塞物抽提物中沥青质相对分子量范围分布一致，在m/z 250~800之间，化合物呈连续分布，质量重心在m/z 374处。
(2) 准噶尔盆地高探1井原油及堵塞物抽提物中沥青质化合物主要为N1、N1O1、O1、O2、O3、O4类化合物，原油沥青质以N1和O1化合物组成为主，相对丰度分别为31.7%和57.2%；堵塞物抽提物中沥青质的N1O1、O2、O3、O4类化合物丰度更高，丰度分别为20.8%，24.4%，10.3%，3.8%，极性相对更强。
(3) 准噶尔盆地高探1井地层原油随压力和温度变化，含有的高缩合度沥青质组分溶解性低，优先析出沉淀，从而造成堵塞物抽提物中沥青质缩合度明显高于原油沥青质，且其沥青质的分子极性力参数较大，分布范围宽，因此筛选与堵塞物抽提物中沥青质分子极性力参数相近的多种溶剂混合做为解堵剂可能效果较好。
-
图 1 准噶尔盆地高探1井原油及堵塞物抽提物中沥青质负离子ESI FT-ICR MS质谱图
Figure 1. Negative-ion ESI FT-ICR MS of asphaltene in crude oil and blockage extracts from well Gaotan 1, Junggar Basin
图 2 准噶尔盆地高探1井原油及堵塞物抽提物中沥青质负离子ESI FT-ICR MS质谱在m/z 374处局部放大图
Figure 2. Partially enlarged view at m/z 374 of negative-ion ESI FT-ICR MS of asphaltene in crude oil and blockage extracts from well Gaotan 1, Junggar Basin
图 3 准噶尔盆地高探1井原油及堵塞物抽提物中沥青质化合物类型分布
不同颜色表示不同的分子缩合度(DBE)
Figure 3. Distribution of asphaltene compounds in crude oil and blockage extracts from well Gaotan 1, Junggar Basin
图 4 准噶尔盆地高探1井原油及堵塞物抽提物中沥青质的N1类化合物的DBE—碳数分布
点的大小代表化合物相对含量，点越大代表含量越高。
Figure 4. Carbon numbers vs. DBE plots of N1 class species in crude oil and blockage extracts from well Gaotan 1, Junggar Basin
图 5 准噶尔盆地高探1井原油及堵塞物抽提物中沥青质N1O1类化合物的DBE—碳数分布
点的大小代表化合物相对含量，点越大代表含量越高。
Figure 5. Carbon numbers vs. DBE plots of N1O1 class species in crude oil and blockage extracts from well Gaotan 1, Junggar Basin
图 6 准噶尔盆地高探1井原油及堵塞物抽提物中沥青质O1类化合物的DBE—碳数分布
点的大小代表化合物相对含量，点越大代表含量越高。
Figure 6. Carbon numbers vs. DBE plots of O1 class species in crude oil and blockage extracts from well Gaotan 1, Junggar Basin
图 7 准噶尔盆地高探1井原油及堵塞物抽提物中沥青质O2类化合物的DBE—碳数分布
点的大小代表化合物相对含量，点越大代表含量越高。
Figure 7. Carbon numbers vs. DBE plots of O2 class species in crude oil and blockage extracts from well Gaotan 1, Junggar Basin
图 8 准噶尔盆地高探1井原油及堵塞物抽提物中沥青质不同缩合度N1、N1O1、O1和O2类化合物相对丰度
Figure 8. Relative abundance of N1, N1O1, O1 and O2 class species with different condensation degrees in asphaltene of crude oil and blockage extracts from well Gaotan 1, Junggar Basin
表 1 准噶尔盆地高探1井原油及堵塞物抽提物族组分和有机元素特征
Table 1. Composition and organic element of crude oil and blockage extracts in well Gaotan 1, Junggar Basin
样品 族组分/% 有机元素含量/% 饱和烃 芳烃 非烃 沥青质 C H N O 原油 70.28 14.15 8.02 7.55 86.39 13.89 0.06 0.69 堵塞物抽提物 20.48 5.11 2.36 72.05 87.84 7.65 0.70 3.23 
下载: 导出CSV
-
[1] 雷德文, 张健, 陈能贵, 等. 准噶尔盆地南缘下组合成藏条件与大油气田勘探前景[J]. 天然气工业, 2012, 32(2): 16-22. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-TRQG201202005.htmLEI Dewen, ZHANG Jian, CHEN Nenggui, et al. Conditions for gas pooling in the lower assemblage in the southern margin of the Junggar Basin and the exploration prospect of large hydrocarbon fields[J]. Natural Gas Industry, 2012, 32(2): 16-22. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-TRQG201202005.htm [2] 杜金虎, 支东明, 李建忠, 等. 准噶尔盆地南缘高探1井重大发现及下组合勘探前景展望[J]. 石油勘探与开发, 2019, 46(2): 205-215. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-SKYK201902003.htmDU Jinhu, ZHI Dongming, LI Jianzhong, et al. Major breakthrough of well Gaotan 1 and exploration prospects of lower assemblage in southern margin of Junggar Basin, NW China[J]. Petroleum Exploration and Development, 2019, 46(2): 205-215. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-SKYK201902003.htm [3] 杨迪生, 肖立新, 阎桂华, 等. 准噶尔盆地南缘四棵树凹陷构造特征与油气勘探[J]. 新疆石油地质, 2019, 40(2): 138-144. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-XJSD201902002.htmYANG Disheng, XIAO Lixin, YAN Guihua, et al. Structural characteristics and petroleum exploration in Sikeshu Sag, southern margin of Junggar Basin[J]. Xinjiang Petroleum Geology, 2019, 40(2): 138-144. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-XJSD201902002.htm [4] 李二庭, 蒋宜勤, 林莉莉, 等. 高温高压油藏井壁沉淀物成因研究: 以准噶尔盆地高探1井为例[J]. 石油实验地质, 2020, 42(6): 965-971. doi: 10.11781/sysydz202006965LI Erting, JIANG Yiqin, LIN Lili, et al. Origin and significance of wellbore sediment in reservoir development: a case study of well Gaotan 1 in Junggar Basin[J]. Petroleum Geology & Experi-ment, 2020, 42(6): 965-971. doi: 10.11781/sysydz202006965 [5] 杜宗和, 伍喆, 李雪斌, 等. 准噶尔盆地南缘高探1井生产管柱凝结物分析与沉淀机理研究[J]. 辽宁化工, 2020, 49(2): 173-175. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-LNHG202002038.htmDU Zonghe, WU Zhe, LI Xuebin, et al. Condensate analysis and precipitation mechanism research in production pipe column in GT 1 well in the southern margin of Junggar Basin[J]. Liaoning Chemical Industry, 2020, 49(2): 173-175. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-LNHG202002038.htm [6] 卢贵武, 李英峰, 宋辉, 等. 石油沥青质聚沉的微观机理[J]. 石油勘探与开发, 2008, 35(1): 67-72. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-SKYK200801015.htmLU Guiwu, LI Yingfeng, SONG Hui, et al. Micromechanism of petroleum asphaltene aggregation[J]. Petroleum Exploration and Development, 2008, 35(1): 67-72. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-SKYK200801015.htm [7] 高建崇, 庞铭, 陈华兴, 等. 稀油反洗防井筒有机垢堵塞方法研究及应用[J]. 海洋石油, 2019, 39(2): 62-66.GAO Jianchong, PANG Ming, CHEN Huaxing, et al. Research and application of method which using thin oil backwashing wellbore to prevent organic precipitation blocking[J]. Offshore Oil, 2019, 39(2): 62-66. [8] 聂延波, 王洪峰, 王胜军, 等. 克深气田异常高压气井井筒异常堵塞治理[J]. 新疆石油地质, 2019, 40(1): 84-90. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-XJSD201901014.htmNIE Yanbo, WANG Hongfeng, WANG Shengjun, et al. Management of abnormal wellbore plugging in abnormal-high pressure gas wells, Keshen Gas Field[J]. Xinjiang Petroleum Geology, 2019, 40(1): 84-90. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-XJSD201901014.htm [9] 张宝, 匡韶华, 魏军会, 等. 连续油管解堵技术在克深区块超深高压气井中的应用[J]. 油气井测试, 2017, 26(6): 41-43. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-YQJC201706014.htmZHANG Bao, KUANG Shaohua, WEI Junhui, et al. Application of coiled tubing plugging removal technique in ultra-deep high pressure gas well in Keshen block[J]. Well Testing, 2017, 26(6): 41-43. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-YQJC201706014.htm [10] 郭元. 伊拉克格拉芙油田井筒堵塞机理研究[J]. 新疆石油天然气, 2017, 13(3): 62-64. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-XJSY201703015.htmGUO Yuan. Mechanism study of wellbore asphaltenes plugging in Garraf Oilfield[J]. Xinjiang Oil & Gas, 2017, 13(3): 62-64. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-XJSY201703015.htm [11] 杜俊涛, 张大奎, 张敏鑫, 等. 煤基和石油基C7-沥青质的结构特征及缔合行为[J]. 燃料化学学报, 2020, 48(6): 674-682. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-RLHX202006005.htmDU Juntao, ZHANG Dakui, ZHANG Minxin, et al. Structure characteristics and association behavior of coal and petroleum C7-asphaltenes[J]. Journal of Fuel Chemistry and Technology, 2020, 48(6): 674-682. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-RLHX202006005.htm [12] 贾雪娅, 马凤云, 洪琨, 等. 塔河常压渣油中不同沥青质的组成与结构研究[J]. 石油炼制与化工, 2018, 49(12): 43-47. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-SYLH201812016.htmJIA Xueya, MA Fengyun, HONG Kun, et al. Compositions and structures of different asphaltenes in Tahe atmospheric residue[J]. Petroleum Processing and Petrochemicals, 2018, 49(12): 43-47. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-SYLH201812016.htm [13] MARSH A G, HENDRICKSON C L, JACKSON G S. Fourier Transform Ion Cyclotron Resonance Mass Spectrometry: a primer[J]. Mass Spectrometry Reviews, 1998, 17(1): 1-35. [14] KIM S, STANFORD L A, RODGERS R P, et al. Microbial alteration of the acidic and neutral polar NSO compounds revealed by Fourier Transform Ion Cyclotron Resonance Mass Spectrometry[J]. Organic Geochemistry, 2005, 36(8): 1117-1134. [15] LIAO Yuhong, SHI Quan, HSU C S, et al. Distribution of acids and nitrogen-containing compounds in biodegraded oils of the Liaohe Basin by negative ion ESI FT-ICR MS[J]. Organic Geochemistry, 2012, 47: 51-65. [16] LI Maowen, CHENG Dingsheng, PAN Xiaohua, et al. Characterization of petroleum acids using combined FT-IR, FT-ICR-MS and GC-MS: implications for the origin of high acidity oils in the Muglad Basin, Sudan[J]. Organic Geochemistry, 2010, 41(9): 959-965. [17] KENDRICK E. A mass scale based on CH2=14.0000 for high resolution mass spectrometry of organic compounds[J]. Analytical Chemistry, 1963, 35(13): 2146-2154. [18] HUGHEY C A, HENDRICKSON C L, RODGERS R P, et al. Kendrick mass defect spectrum: a compact visual analysis for ultrahigh-resolution broadband mass spectra[J]. Analytical Chemistry, 2001, 73(19): 4676-4681. [19] 刘鹏, 黎茂稳, 孙永革, 等. 加拿大油砂沥青中极性化合物的电喷雾—高分辨质谱研究[J]. 石油实验地质, 2014, 36(1): 89-94. doi: 10.11781/sysydz201401089LIU Peng, LI Maowen, SUN Yongge, et al. Molecular characte-rization of polar species in Canadian oil sand bitumens by electrospray ionization and high resolution mass spectrometry[J]. Petroleum Geology & Experiment, 2014, 36(1): 89-94. doi: 10.11781/sysydz201401089 [20] 华朝, 张健, 李浩, 等. 渤海稠油及其组分中杂原子化合物的负离子电喷雾—高分辨质谱分析[J]. 分析测试学报, 2017, 36(6): 725-731. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-TEST201706005.htmHUA Zhao, ZHANG Jian, LI Hao, et al. Anlysis of heteroatomic compounds in Bohai heavy oil and its fractions by high resolution FT-ICR mass spectrometry with negative ion electrospray[J]. Journal of Instrumental Analysis, 2017, 36(6): 725-731. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-TEST201706005.htm [21] LI Shengke, PENG Bo, LIU Dan, et al. Resolution and identification of petroleum sulfonate by electrospray ionization Fourier Transform Ion Cyclotron Resonance Mass Spectrometry[J]. Energy & Fuels, 2016, 30(4): 2751-2759. [22] 刘鹏, 黎茂稳, 孙永革, 等. 岩石抽提物中极性化合物超高分辨质谱识别[J]. 分析测试学报, 2014, 33(1): 57-62. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-TEST201401011.htmLIU Peng, LI Maowen, SUN Yongge, et al. Characterization of polar species in rock extracts by Ultrahigh Resolution Mass Spectrometry[J]. Journal of Instrumental Analysis, 2014, 33(1): 57-62. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-TEST201401011.htm [23] 蒋启贵, 刘鹏, 黎茂稳, 等. 烃源岩生成有机酸过程的高分辨质谱研究[J]. 地球化学, 43(6): 619-627. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-DQHX201406006.htmJIANG Qigui, LIU Peng, LI Maowen, et al. Characterizing thermal evolution of acid species in hydrocarbon source rock by using negative-ion ESI FT-ICR MS[J]. Geochimica, 43(6): 619-627. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-DQHX201406006.htm [24] 陈燕燕, 胡素云, 李建忠, 等. 原油裂解过程中组分演化模型及金刚烷类化合物的地球化学特征[J]. 天然气地球科学, 2018, 29(1): 114-121. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-TDKX201801011.htmCHEN Yanyan, HU Suyun, LI Jianzhong, et al. Compositional evolution and geochemical characteristics of diamondoids during oil cracking[J]. Natural Gas Geoscience, 2018, 29(1): 114-121. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-TDKX201801011.htm [25] 叶宇威, 赵楠, 栾辉, 等. 有机溶剂浸取石油污染土壤中的多环芳烃[J]. 化工环保, 2019, 39(5): 545-551. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-HGHB201905010.htmYE Yuwei, ZHAO Nan, LUAN Hui, et al. Leaching of polycyclic aromatic hydrocarbons from petroleum-contaminated soil using organic solvent[J]. Environmental Protection of Chemical Industry, 2019, 39(5): 545-551. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-HGHB201905010.htm [26] 史军军, 葸雷, 吴巍, 等. 催化裂化轻循环油萃取脱芳烃的溶剂选择[J]. 石油炼制与化工, 2020, 51(8): 1-6. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-SYLH202008002.htmSHI Junjun, XI Lei, WU Wei, et al. Solvent selection for aromatic extraction from light cycle oil[J]. Petroleum Processing and Petrochemicals, 2020, 51(8): 1-6. https://www.cnki.com.cn/Article/CJFDTOTAL-SYLH202008002.htm -
下载:
计量
- 文章访问数: 643
- HTML全文浏览量: 303
- PDF下载量: 60
- 被引次数: 0
苏公网安备32021102000780号