Geochemical characteristics of crude oils in the second member of Kongdian Formation shale system, Cangdong Sag, Bohai Bay Basin
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摘要: 利用原油物性、族组分分离与定量、饱和烃色谱—质谱、芳烃色谱—质谱、稳定碳同位素等分析测试资料，系统分析了渤海湾盆地沧东凹陷古近系孔二段页岩层系原油地球化学特征。研究表明，原油属于中质、中凝稠油，流动性较差；原油中烃类含量偏低，饱芳比和非沥比均较低。不同构造单元上的原油生物标志物及稳定碳同位素分布特征相似，反映其母质来源及生烃演化过程基本一致。饱和烃色谱以正态分布的单峰型为主，轻碳优势不明显，C27、C28、C29规则甾烷呈“上升型”分布，三环萜烷含量低，反映原油有机母质来源具有湖相水生生物和陆源高等植物的双重贡献，且以陆源高等植物为主。伽马蜡烷指数、重排霍烷含量及分布、Pr/Ph、三芴系列化合物、原油稳定碳同位素分布等指标反映了原油形成于弱氧化—还原条件下的淡水—微咸水沉积环境。正构烷烃分布特征和奇偶优势比、αββ/（ααα+αββ）C29与20S/（20S+20R）C29甾烷异构化指数以及霍烷异构化指数均指示原油成熟度偏低。Abstract: Crude oils in the shale system of the second member of Kongdian Formation (Ek2) in the Cangdong Sag of the Bohai Bay Basin were analyzed for physical properties, group composition, quantitative gas chromatography-mass spectrometry of saturated hydrocarbon and aromatic hydrocarbon fractions and stable carbon isotopes. The crude oils belong to medium quality, medium freezing point heavy oil with poor fluidity. The hydrocarbon content in the crude oils is low, and both ratios of saturated hydrocarbon to aromatic and nonhydrocarbon to asphaltene are low. The characteristics of crude oil biomarkers and stable carbon isotope distributions in different structural units are similar, indicating that these crude oils have roughly similar sources and hydrocarbon evolution processes. Almost all the samples have saturated hydrocarbons with a slight dominance of light carbons and are normally distributed with a single peak. The distribution of C27, C28 and C29 regular steranes shows a rising trend, while the tricyclic terpane content is very low, demonstrating that the original organic matter had contributions of lacustrine aquatic organisms and terrigenous higher plants, with the latter being the major contributor. The gammacerane index, the content and distribution of rearranged hopanes, Pr/Ph, dibenzothiophene, dibenzofuran and fluorine series, and stable carbon isotope distribution and other indicators suggest that the crude oil source rocks formed in fresh-brackish and weakly oxidizing to reducing lacustrine environment. The odd/even predominance, the αββ/(ααα+αββ)C29 and 20S/(20S+20R) C29 isomerization index and the hopane isomerization index indicate that the crude oils have low thermal maturity.
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Key words:
- biomarker /
- crude oil /
- shale /
- second member of Kongdian Formation /
- Cangdong Sag /
- Bohai Bay Basin
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页岩气作为一种绿色清洁、高效低碳的能源，加大其勘探开发力度，对优化我国能源结构、实现“双碳”目标起着重要的作用[1-2]。页岩储层特征是页岩气勘探开发研究的重点，而页岩岩相对页岩储层有着重要的影响，一定程度上控制着页岩的生烃能力、储集和压裂性能；不同类型岩相具有不同的沉积成因及矿物组成，页岩中硅质及黏土矿物含量与TOC含量、含气量存在良好的正相关关系[3-14]。“岩相”是由“相”演变而来的术语，代指沉积岩岩性特征的总和[14-15]。页岩岩相的划分方案多种多样，如吴蓝宇等[16]根据矿物组成划分出4个岩相大类、16个岩相小类；ZHANG等[17]根据矿物组成和TOC含量划分出富TOC硅质页岩、中等TOC混合质页岩等12种岩相类型；LIU等[18]根据矿物组成、TOC含量、沉积构造划分出高TOC块状硅质泥岩、中等TOC块状硅质泥岩等45种岩相类型。尽管页岩岩相划分方案繁多，但是大部分方案的核心思想都将矿物组成作为划分的主要依据，在此基础上增加其他地质参数辅以描述。
昭通地区是我国第一批页岩气产业化示范区，页岩气资源量可达2.487×1012 m3[19]。目前针对该区的研究主要集中在构造演化、储层特征、地球化学特征、开采工艺等方面[20-24]，但对页岩岩相特征及其评价的研究还很少。本文根据石英+长石—碳酸盐矿物—黏土矿物三端元法，结合薄片观察和地球化学测试数据，对昭通东北地区五峰组—龙马溪组页岩岩相进行了划分和特征研究，并利用TOC含量、含气量、脆性矿物含量结合层次分析法和熵值法，建立了该区页岩岩相评价指标(AECS)，并对页岩岩相进行了评价。该评价指标(AECS)也可用于四川盆地其他地区的海相页岩岩相评价。
1. 区域地质背景
昭通地区地处云、贵、川三省交会处，构造位置上自南向北横跨了上扬子地块滇东—黔中隆起、滇黔北坳陷、川南坳陷3个一级构造单元，其主体部分主要位于滇黔北坳陷，包括巧家—筠连背斜带、赫章—夜郎复向斜、昭通—古蔺背斜带、雷波复向斜、毕节—桐梓背斜、彝良—罗布复向斜6个二级构造单元(图 1)[20]。昭通地区经历了早期裂谷阶段、台地—被动大陆边缘阶段、稳定台地阶段、陆相断陷阶段、断褶隆升阶段等6个构造演化阶段，从而形成了现今地质条件复杂、地形起伏大的构造格局[25]。昭通地区地貌多以高原、山地为主，勘探面积约为15 000 km2。
图 1 昭通东北地区区域构造地质图与岩性柱状图据文献[20]修改。Figure 1. Regional tectonic geological map and lithologic histogram of northeast Zhaotong area昭通地区地层层系发育较完整，除石炭系和第三系的部分地层缺失以外，其他层系的地层出露比较完整。晚奥陶世—早志留世昭通地区沉积了五峰组—龙马溪组两套地层，五峰组—龙马溪组下部岩性以黑色页岩为主；龙马溪组上部岩性以灰质泥岩、泥质灰岩和粉砂质泥岩为主[26]。龙马溪组又分为龙一段和龙二段，龙一段细分为龙一1亚段和龙一2亚段，龙一1亚段进一步细分为龙一11、龙一12、龙一13、龙一14小层[27]。本文研究的重点为昭通东北地区的五峰组—龙一1亚段。
2. 样品与实验方法
本次研究共采集研究区五峰组—龙一1亚段219块页岩岩心样品用于矿物组成分析和地球化学特征分析，采样间隔平均约1~2 m。其中，五峰组样品34块，龙一1亚段样品185块。根据中国石油天然气行业标准《沉积岩中黏土矿物和常见非黏土矿物X射线衍射分析方法: SY/T 5163—2010》，利用日本理学RINT-TTR3型X射线衍射仪对样品进行矿物组成分析；根据国标《沉积岩中总有机碳的测定：GB/T 19145—2003》，利用LECOCS-200碳硫检测仪对样品进行TOC含量测试，分析精度优于2%；根据中国石油天然气行业标准《页岩含气量测定方法：SY/T 6940—2013》，利用页岩气现场测试仪对样品含气量进行测定。以上实验均在中国石油勘探开发研究院非常规油气重点实验室进行。
3. 岩相类型及特征
3.1 页岩岩相划分方案
目前页岩岩相划分方案众多，主要的岩相划分方案可以分为三类：基于矿物组成的划分方案、基于矿物组成+TOC含量的划分方案、基于矿物组成+TOC含量+沉积构造的划分方案[16-18]。上述无论哪种划分方案，都围绕着矿物组成展开，矿物组成不仅能够反映当时的沉积环境[28]，还控制着岩石的脆性，影响压裂效果[29]。因此，本文基于矿物组成，利用石英+长石—碳酸盐矿物—黏土矿物三端元法，对研究区五峰组—龙一1亚段进行岩相划分。
首先对测得样品的石英和长石、碳酸盐矿物、黏土矿物含量进行归一化，利用归一化后的矿物含量将页岩岩相划分为4种大类、16种小类[16]。4种大类分别为归一化后的黏土矿物含量大于50%时为黏土质页岩相组合(CM)，碳酸盐矿物含量大于50%时为灰质页岩相组合(C)，石英和长石含量大于50%时为硅质页岩相组合(S)，当三者矿物含量介于25%和50%之间时为混合质页岩相组合(M)。然后再根据三端元矿物含量的25%、75%分界，将4种岩相大类细分为16种小类，分别是黏土质页岩相(CM-1)、混合黏土质页岩相(CM-2)、含灰黏土质页岩相(CM-3)、含硅黏土质页岩相(CM-4)，灰质页岩相(C-1)、混合灰质页岩相(C-2)、含硅灰质页岩相(C-3)、含黏土灰质页岩相(C-4)，硅质页岩相(S-1)、混合硅质页岩相(S-2)、含灰硅质页岩相(S-3)、含黏土硅质页岩相(S-4)，含灰/硅混合质页岩相(M-1)、混合质页岩相(M-2)、含黏土/灰混合质页岩相(M-3)、含黏土/硅混合质页岩相(M-4)(图 2)。
图 2 昭通东北地区奥陶系五峰组—志留系龙一1亚段页岩岩相划分三端元图底图据文献[16]，有修改。
C-1.灰质页岩相；C-2.混合灰质页岩相；C-3.含硅灰质页岩相；C-4.含黏土灰质页岩；M-1.含灰/硅混合质页岩相；M-2.混合质页岩相；M-3.含黏土/灰混合质页岩相；M-4.含黏土/硅混合质页岩相；S-1.硅质页岩相；S-2.混合硅质页岩相；S-3.含灰硅质页岩相；S-4.含黏土硅质页岩相；CM-1.黏土质页岩相；CM-2.混合黏土质页岩相；CM-3.含灰黏土质页岩相；CM-4.含硅黏土质页岩相Figure 2. Three terminal diagram of shale lithofacies division from Ordovician Wufeng Formation to the first section of the first member of Silurian Longmaxi Formation in northeast Zhaotong area3.2 页岩岩相特征
对219个样品进行XRD衍射分析发现，研究区五峰组—龙一1亚段共发育15种岩相，分别为CM-1、CM-2、CM-3、CM-4、M-1、M-2、M-3、M-4、C-1、C-2、C-3、S-1、S-2、S-3、S-4(图 2)，其中以M-1、M-2、M-4、S-2、S-4等5种为主要发育岩相(图 2)。
3.2.1 含灰/硅混合质页岩相(M-1)
该岩相黏土矿物含量小于25%，碳酸盐矿物、石英和长石含量介于25%~50%，岩心呈灰黑色，水平层理较发育，截面可见笔石发育(图 3a-b)；镜下石英、长石和碳酸盐矿物均有一定程度地发育，碎屑颗粒长轴呈一定的定向排列，分选较好，磨圆度次棱—次圆状，碳质含量较高，可见棘皮碎屑散乱分布，偶见未被充填的微裂缝(图 4a-b)。
图 3 昭通东北地区奥陶系五峰组—志留系龙一1亚段页岩主要岩相岩心特征a.M-1，发育水平层理，YS4井，1 638.86~1 639.19 m，2小层；b.M-1，发育笔石，YS6井，1 998.34~1 998.49 m，3小层；c.M-2，发育直管笔石，YS4井，1 647.47~1 647.48 m，五峰组；d.M-2，发育大量被方解石充填的高角度缝，YS4井，1 648.66~1 648.71 m，五峰组；e.M-4，可见水平层理和被方解石充填的高角度裂缝，YS4井，1 622.04~1 622.16 m，4小层；f.S-2，可见厚约1 cm的黄铁矿条带，YS6井，2 004.73~2 004.77 m，3小层；g.S-2，发育笔石，YS6井，2 004.73~2 004.77 m，3小层；h.S-4，层理发育程度差，YS4井，1 635.84~1 636.20 m，3小层；i.S-4，发育笔石，YS4井，1 635.84~1 636.20 m，3小层Figure 3. Core characteristics of main shale lithofacies from Ordovician Wufeng Formation to the first section of the first member of Silurian Longmaxi Formation in northeast Zhaotong area
图 4 昭通东北地区奥陶系五峰组—志留系龙一1亚段页岩主要岩相镜下特征a.M-1，可见棘皮碎屑，YS4井，1 644.29 m，1小层，单偏光；b.M-1，可见未充填的微裂缝，YS8井，1 984.62 m，2小层，单偏光；c.M-2，微裂缝发育，Y3井，1 068.1 m，3小层，单偏光；d.M-2，硅质纹层与黏土纹层互层，Y5井，1 659.96 m，4小层，单偏光；e.M-4，碳质条带呈定向排列，部分碳质条带半充填于微裂缝中，YS4井，1 619.71 m，4小层，单偏光；f.S-2，发育近圆形碳质颗粒，石英颗粒磨圆度较高，YS4井，1 640.98 m，2小层，单偏光；g.S-2，可见近圆形黄铁矿和碳质条带，YS4井，1 624.84 m，4小层，正交光；h.S-4，较发育黄铁矿，可见黄铁矿呈条带状分布，YS4井，1 636.39 m，2小层，单偏光；i.S-4，可见未被充填的微裂缝，YS5井，1 081.23 m，3小层，单偏光Figure 4. Microscopic characteristics of main shale lithofacies from Ordovician Wufeng Formation to the first section of the first member of Silurian Longmaxi Formation in northeast Zhaotong area3.2.2 混合质页岩相(M-2)
该岩相石英和长石、黏土矿物、碳酸盐矿物含量均介于25%~50%，岩心呈黑色，截面可见直管笔石发育，可见较多被方解石充填的裂缝(图 3c-d)；镜下碳质含量较高，碎屑颗粒分选、磨圆较好，微裂缝比较发育，纹层较发育，可见硅质纹层与黏土纹层互层发育(图 4c-d)。
3.2.3 含黏土/硅混合质页岩相(M-4)
该岩相碳酸盐矿物含量小于25%，黏土矿物、石英和长石矿物含量介于25%~50%，岩心呈灰黑色，可见水平层理发育和被方解石充填的高角度裂缝(图 3e)；镜下石英、长石和黏土矿物均有一定程度地发育，颗粒分选较好，磨圆度次棱—次圆状，碳质含量较高，大部分碳质呈条带状定向排列，部分碳质条带半充填于微裂缝中(图 4e)。
3.2.4 混合硅质页岩相(S-2)
该岩相石英和长石矿物含量大于50%，黏土矿物和碳酸盐矿物含量小于25%，岩心呈灰黑色，发育笔石，可见厚约1 cm的黄铁矿条带(图 3f-g)；镜下石英和长石含量丰富，碳酸盐矿物较少，碎屑颗粒长轴呈定向排列，颗粒磨圆度中等—好，可见碳质条带和分散分布的黄铁矿(图 4f-g)。
3.2.5 含黏土硅质页岩相(S-4)
该岩相石英和长石矿物含量大于50%，黏土矿物含量介于25%~50%，碳酸盐矿物含量小于25%，岩心呈灰黑色，层理发育程度差，发育笔石(图 3h-i)；镜下石英和长石含量较为丰富，黏土矿物有一定程度地发育，颗粒分选较好，磨圆中等，可见未被充填的微裂缝以及黄铁矿呈条带状分布(图 4h-i)。
4. 岩相分布规律及储层差异性特征
4.1 岩相纵向分布规律
研究区南部与北部地区岩相纵向分布规律存在一定的差异性，其中偏南部的Y4井五峰组—龙一1亚段页岩岩相从下至上呈现出从黏土质页岩相组合向硅质页岩相组合再向混合质页岩相组合的过渡趋势(图 5)，一定程度上反映了研究区五峰组—龙一1亚段的沉积环境变化。其中，五峰组由于陆源碎屑输入较多，以含硅黏土质页岩相为主；龙一11小层沉积时期海平面上升，陆源碎屑输入减少，硅质含量增加，以混合硅质页岩相为主；龙一12小层发育含灰硅质页岩相和混合硅质页岩相2种岩相，两者发育频率各占50%；龙一13小层发育含黏土/硅混合质页岩相、混合质页岩相和含黏土硅质页岩相3种岩相，发育频率分别为66.7%，16.7%，16.7%；龙一14小层发育含黏土/硅混合质页岩相和混合质页岩相2种岩相，两者发育频率各占50%(图 5)。
图 5 昭通东北地区Y4井奥陶系五峰组—志留系龙一1亚段岩相柱状图Figure 5. Lithofacies histogram from Ordovician Wufeng Formation to the first section of the first member of Silurian Longmaxi Formation, well Y4, northeast Zhaotong area北部Y8井五峰组—龙一1亚段页岩岩相从下至上呈现出从混合质页岩相组合向硅质页岩相组合再向混合质页岩相组合的过渡趋势(图 6)。其中，五峰组和龙一11小层只发育混合质页岩相；龙一12小层硅质含量增加，发育含灰/硅混合质页岩相和混合硅质页岩相2种岩相，两者发育频率各占50%；龙一13小层发育混合硅质页岩相和混合质页岩相2种岩相，两者发育频率各占50%；龙一14小层发育混合质页岩相和含黏土/硅混合质页岩相2种岩相，两者发育频率各占50%(图 6)。
图 6 昭通东北地区YS8井奥陶系五峰组—志留系龙一1亚段岩相柱状图Figure 6. Lithofacies histogram from Ordovician Wufeng Formation to the first section of the first member of Silurian Longmaxi Formation, well YS8, northeast Zhaotong area4.2 岩相横向分布规律
页岩岩相的沉积演化及分布特征主要受古物源、古水深、古气候、古盐度、古氧化还原条件的控制，不同的沉积条件会产生不同的页岩岩相演化及组合方式[30]。研究区五峰组—龙马溪组岩相横向展布非均质性强，连续性差(图 7)。横向上，龙一1亚段的4个小层沉积厚度比较稳定，五峰组沉积厚度变化较大，自南西向北东呈现出先减薄再变厚的特征。五峰组沉积时期自南西向北东黏土含量不断增加，从而形成了由混合质页岩相向混合黏土页岩相的转变。龙一11小层沉积期海平面开始上升，陆源输入量减少，此时区域上主要发育混合质页岩相，但在中部的YS3井和YS1井也有厚度较薄的灰质页岩相和含黏土/硅混合质页岩相发育。龙一12小层沉积期主要以混合质页岩相为主，自南西向北东岩相主要呈现出由混合硅质页岩相到混合质页岩相的转变。龙一13小层沉积期自南西向北东黏土含量逐渐增加，主要发育含黏土/硅混合质页岩相，主要呈现出由混合硅质页岩相向含黏土/硅混合质页岩相转变的特征，含黏土/硅混合质页岩相的厚度自南西向北东逐渐变厚，在北东向的YS9井中部由于黏土含量比较高，还发育了相当程度的含硅黏土质页岩相。龙一14小层沉积期自南西向北东黏土含量逐渐增加，主要发育混合质页岩相和含黏土/硅混合质页岩相，自南西向北东主要呈现出由混合质页岩相到含黏土/硅混合质页岩相再到含硅黏土质页岩相的变化特征，但在中部YS1井4小层的下部也有较薄的含黏土硅质页岩相发育(图 7)。
图 7 昭通东北地区奥陶系五峰组—志留系龙一1亚段南西—北东向岩相连井剖面Figure 7. SW-NE lithofacies cross section from Ordovician Wufeng Formation to the first section of the first member of Silurian Longmaxi Formation, northeast Zhaotong area4.3 岩相储层差异性特征
4.3.1 总有机碳含量
总有机碳含量是页岩油气资源评价的关键参数之一[31]，影响着页岩的生烃潜能和有机孔发育程度[32-33]，因此研究页岩岩相的TOC含量有着重要的勘探意义。研究区五峰组—龙一1亚段硅质页岩相组合和混合质页岩相组合TOC含量较高，其中含灰硅质页岩相为总有机碳最富集岩相，该岩相平均TOC含量为3.77%(图 8a)，是最具生烃潜力的岩相；含硅黏土质页岩相、含灰/硅混合质页岩相、混合质页岩相、混合硅质页岩相和含黏土硅质页岩相为总有机碳较富集岩相，各岩相平均TOC含量分别为3.06%，3.66%，3.34%，3.67%，3.17%；混合黏土质页岩相和含黏土/硅混合质页岩相为总有机碳较不富集岩相，平均TOC含量分别为2.60%和2.86%(图 8a)。
图 8 昭通东北地区奥陶系五峰组—志留系龙一1亚段不同岩相TOC含量、含气量和脆性矿物含量柱状图CM-2.混合黏土质页岩相；CM-4.含硅黏土质页岩相；M-1.含灰/硅混合质页岩相；M-2.混合质页岩相；M-4.含黏土/硅混合质页岩相；S-2.混合硅质页岩相；S-3.含灰硅质页岩相；S-4.含黏土硅质页岩相Figure 8. TOC content, gas content and brittle mineral content histogram of different lithofacies from Ordovician Wufeng Formation to the first section of the first member of Silurian Longmaxi Formation, northeast Zhaotong area4.3.2 含气量
含气量是影响页岩气开发经济潜力的关键储层参数之一[34]，对页岩气藏勘探评价意义重大。研究区五峰组—龙一1亚段黏土质页岩相组合平均含气量最高，其中含硅黏土质页岩相的平均含气量为2.94 m3/t；混合黏土质页岩相的平均含气量为2.70 m3/t。硅质页岩相组合含气量分布差异性大，其中混合硅质页岩相和含灰硅质页岩相含气量较高，平均含气量分别为2.80 m3/t和2.68 m3/t；含黏土硅质页岩相的平均含气量为2.20 m3/t，为平均含气量最低岩相。混合质页岩相组合含气量分布差异性较小，含灰/硅混合质页岩相、混合质页岩相、含黏土/硅混合质页岩相的平均含气量分别为2.58，2.45，2.46 m3/t(图 8b)。
4.3.3 脆性矿物含量
脆性是非常规页岩储层开发中的关键参数之一，在水力压裂的设计中发挥着重要作用[35]。本文通过脆性矿物的含量来表征目的层段的脆性特征。研究区五峰组—龙一1亚段硅质页岩相组合脆性矿物含量最高，其中混合硅质页岩相和含灰硅质页岩相2种岩相脆性最好，平均脆性矿物含量为75.7%和75.5%；黏土质页岩相组合脆性矿物含量最低，混合黏土质页岩相、含硅黏土质页岩相的平均脆性矿物含量分别为22.8%和30.3%；硅质页岩相组合脆性矿物含量介于硅质页岩相组合和黏土质页岩相组合两者之间(图 8c)。
5. 优势岩相划分
页岩岩相分析和评价对评估非常规页岩储层资源潜力具有重要意义[36]。本文基于不同岩相的储层特征，利用层次分析法和熵值法相结合的方法对研究区发育的岩相进行综合评价。
层次分析法是一种确定多影响因素下目标决策选择的综合评价方法，能对定性问题进行定量处理，从而判断最优决策目标。其主要步骤为建立层次结构模型；构造判断矩阵；一致性判断；计算各影响因素权重ξi(i=1，2，…，n)，最后得出评价结果。具体操作步骤内容为：首先根据决策目标(目的层)，确定决策影响的因素(准则层)和决策对象(方案层)，建立层次结构模型；然后通过两两相互比较确定各因素间的相对重要性，并给出定量表示。例如以Aij表示元素i相对于元素j的重要程度值，各种情况下的定量值(标度)如表 1所示，根据定量值(标度)确定判断矩阵A=(Aij)n×n；确定判断矩阵后，利用规范列平均法(和积法)或几何平均法(方根法)求解判断矩阵的最大特征根λmax及其所对应的特征向量，在此基础上对判断矩阵进行一致性判断。判断公式为：
CI=λmax−nn−1;CR=CIRI 表 1 判断矩阵标度Table 1. Judgement matrix scaleAij 含义 1 Ai与Aj相比，同等重要 3 Ai比Aj稍微重要 5 Ai比Aj较强重要 7 Ai比Aj强烈重要 9 Ai比Aj绝对重要 2，4，6，8 两相邻判断的中间值 式中：λmax为判断矩阵A的最大特征根；n为判断矩阵阶数；CI为一致性指标；RI为随机一致性指标；CR为一致性比例。RI可以通过随机一致性表格(表 2)查得，倘若CR值越小，判断矩阵的一致性越好，通常当CR≤0.1时，认为判断矩阵满足一致性，否则判断矩阵不满足一致性，需要进行改正。对符合一致性要求的判断矩阵A的特征向量经归一化处理后即为权重向量。
表 2 随机一致性RI表格Table 2. Random consistency (RI) tablen阶 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 RI值 0.52 0.89 1.12 1.26 1.36 1.41 1.46 1.49 1.52 1.54 层次分析法是一种较系统的分析方法，具有简洁易用、适用广泛、逻辑清晰的优点，目前已广泛使用在储层评价等方面[37-38]。
在信息论中，熵被用来度量不确定性，熵值越小，所携带的信息量就越大，不确定性也就小；熵值越大，所携带的信息量就越小，不确定性也越大。因此，可以利用各影响因素的差异程度，根据影响因素的熵值不同，计算出各个因素的权重φi(i=1，2，…，n)，为多影响因素下目标决策选择提供依据。这种利用熵来进行综合评价的方法称为熵值法。
层次分析法尽管能将定性问题转化为定量问题进行处理，但是在构造判断矩阵的时候，需要决策者根据已有的经验，人为判断各影响因素的相对重要程度，建立构造判断矩阵，具有一定的主观性，可能存在人为偏差；而熵值法仅仅利用数据所携带的信息量的熵值进行分析，具有客观性，但是可能会消除数据本身携带的地质意义。因此本文利用层次分析法和熵值法相结合的方法，具体步骤为利用判断矩阵A计算各影响因素的熵值Ei(i=1，2，…，n)：
Ei=−Kn∑j=1fijlnfij(i=1,2,⋯,n) 式中: K=1/lnn；$f_{i j}=A_{i j} / \sum\limits_{j=1}^n A_{i j} $；最终熵值法权重φi= $\left(1-E_i\right) / \sum\limits_{i=1}^n\left(1-E_i\right) $，(i=1，2，…，n)。利用熵值法权重φi对层次分析法所得到的各影响因素权重ξi进行修正，得出最终的影响因素权重χi[39]。χi具体的计算方法为：
χi=ξiφi∑ni=1ξiφi(i=1,2,⋯,n) 本文基于TOC含量、含气量和脆性矿物含量，利用层次分析法和熵值法相结合对研究区岩相进行综合评价，建立了层次结构模型(图 9)，构建了判断矩阵A。并且对判断矩阵A进行了一致性检验，根据随机一致性RI表格(表 2)，得出判断矩阵A的λmax=3.009，CI=0.005，RI=0.52，CR=0.009(< 0.1)，通过一致性检验，表明本文构建的判断矩阵是有效的。利用层次分析法求得TOC含量、含气量和脆性矿物含量的权重系数ξ分别为53.90%，29.73%，16.38%。
图 9 优势岩相划分的层次结构模型Figure 9. Hierarchical structure model of dominant lithofacies division判断矩阵为：
A=[1231/2121/31/21] 然后基于层次分析法中的判断矩阵A，利用熵值法对层次分析法所获得的权重进行修正。首先对判断矩阵A进行标准化处理，得到矩阵B：
B=[0.85710.87290.80180.42860.43640.53450.28570.21820.2673] 根据矩阵B，利用熵值法求得TOC含量、含气量和脆性矿物含量的权重系数φ分别为31.06%，42.82%，26.12%，利用该权重系数对层次分析法所得出的权重系数进行修正，分别求得TOC含量、含气量和脆性矿物含量的最终权重系数χ分别为0.50，0.38，0.13。
根据最终的权重系数，利用各岩相的平均参数值，建立了优势岩相评价指标(AECS)：AECS=0.50×平均TOC含量+0.38×平均含气量+0.13×平均脆性矿物。
研究结果表明，不同大类岩相的AECS值相差较大，其中黏土质页岩相组合的AECS值最小，勘探开发潜力最小。本文将AECS＞12的岩相定义为Ⅰ类优势岩相，AECS为10~12定义为Ⅱ类优势岩相，AESC＜10的岩相为非优势岩相。研究区混合硅质页岩相、含灰硅质页岩相和含灰/硅混合质页岩相为Ⅰ类优势岩相；含黏土硅质页岩相、混合质页岩相和含黏土/硅混合质页岩相为Ⅱ类优势岩相；混合黏土质页岩相和含硅黏土质页岩相为非优势岩相(表 3)。
表 3 昭通东北地区奥陶系五峰组—志留系龙一1亚段不同岩相评价指标(AECS)及评价结果Table 3. AECS and evaluation results of different shale lithofacies from Ordovician Wufeng Formation to the first section of the first member of Silurian Longmaxi Formation, northeast Zhaotong area岩相类型 TOC平均含量/% 平均含气量/(m3·t-1) 脆性矿物平均含量/% AECS 评价结果 含灰硅质页岩相(S-3) 3.77 2.68 75.5 12.45 Ⅰ 混合硅质页岩相(S-2) 3.67 2.80 75.7 12.47 含灰/硅混合质页岩相(M-1) 3.66 2.58 73.4 12.09 含黏土硅质页岩相(S-4) 3.17 2.20 68.9 11.14 Ⅱ 混合质页岩相(M-2) 3.34 2.45 63.3 10.61 含黏土/硅混合质页岩相(M-4) 2.86 2.46 62.0 10.21 含硅黏土质页岩相(CM-4) 3.06 2.94 30.3 6.47 非优势 混合黏土质页岩相(CM-2) 2.60 2.70 22.8 5.20 6. 结论
(1) 基于石英+长石—碳酸盐矿物—黏土矿物三端元法对昭通东北地区五峰组—龙一1亚段发育的岩相进行了划分，五峰组—龙一1亚段共发育15种岩相，其中以含灰/硅混合质页岩相、混合质页岩相、含黏土/硅混合质页岩相、混合硅质页岩相、含黏土硅质页岩相为主要发育岩相。
(2) 昭通东北地区南部与北部五峰组—龙一1亚段岩相纵向分布存在差异，南部岩相从下至上呈现出从黏土质页岩相组合向硅质页岩相组合再向混合质页岩相组合的过渡趋势；北部岩相从下至上呈现出从混合质页岩相组合向硅质页岩相组合再向混合质页岩相组合的过渡趋势。横向上，研究区五峰组—龙马溪组近东西向岩相展布非均质性强，连续性差；伴随着自南西向北东方向黏土含量不断增加，岩相也逐渐从混合质页岩相组合过渡到黏土质页岩相组合。
(3) 不同岩相储层特征存在差异，硅质页岩具有较好的储层性质，具有“TOC含量高、含气量高、脆性矿物含量高”的三高特征；黏土质页岩TOC含量和含气量较高，但是脆性矿物含量极低；混合质页岩储层性质复杂，总体上硅质含量高的混合质页岩储层较好。
(4) 基于TOC含量、含气量、脆性矿物含量，利用层次分析法和熵值法相结合的方法对研究区岩相进行了评价，混合硅质页岩相、含灰硅质页岩相和含灰/硅混合质页岩相为Ⅰ类优势岩相；含黏土硅质页岩相、混合质页岩相和含黏土/硅混合质页岩相为Ⅱ类优势岩相；混合黏土质页岩相和含硅黏土质页岩相为非优势岩相。
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图 1 渤海湾盆地沧东凹陷构造单元及采样井位
Figure 1. Structural units and sample well location in Cangdong Sag, Bohai Bay Basin
图 2 渤海湾盆地沧东凹陷孔二段原油饱和烃气相色谱图
Figure 2. Gas chromatograms of saturated hydrocarbons of crude oils from Ek2 in Cangdong Sag, Bohai Bay Basin
图 3 渤海湾盆地沧东凹陷孔二段原油甾烷(m/z 217)质量色谱图
Figure 3. Mass chromatograms of sterane (m/z 217) of crude oils from Ek2 in Cangdong Sag, Bohai Bay Basin
图 4 渤海湾盆地沧东凹陷孔二段原油ααα(20R)C27-ααα(20R)C28-ααα(20R)C29规则甾烷相对含量三角图
Figure 4. Ternary plots of ααα(20R)C27-ααα(20R)C28-ααα(20R)C29 regular sterane relative contents of crude oils from Ek2 in Cangdong Sag, Bohai Bay Basin
图 5 渤海湾盆地沧东凹陷孔二段原油萜烷(m/z 191)质量色谱图
Figure 5. Mass chromatograms of terpanes (m/z 191) of crude oils from Ek2 in Cangdong Sag, Bohai Bay Basin
图 6 渤海湾盆地沧东凹陷孔二段原油三芴系列相对含量三角图
Figure 6. Triangular diagram of relative content of dibenzothiophene, dibenzofuran and fluorine series of crude oils from Ek2 in Cangdong Sag, Bohai Bay Basin
图 7 渤海湾盆地沧东凹陷孔二段原油全油及各组分碳同位素分布
Figure 7. Carbon isotopic distribution of whole crude oils and group components from Ek2 in Cangdong Sag, Bohai Bay Basin
图 8 渤海湾盆地沧东凹陷孔二段原油甾烷成熟度参数
Figure 8. Sterane maturity parameters of crude oils from Ek2 in Cangdong Sag, Bohai Bay Basin
表 1 渤海湾盆地沧东凹陷孔二段页岩层系原油物性数据
Table 1. Physical properties of crude oils from Ek2 in Cangdong Sag, Bohai Bay Basin
构造单元 井号 井深/m 密度/(g·cm-3) 黏度(50 ℃)/(mPa·s) 含蜡量/% 凝固点/℃ 孔东斜坡 G27-70 3 132.1~3 169.6 0.892 4 80.31 30.88 37 G28-66H 3 272.0~3 288.6 0.888 6 151.74 27.62 36 G32-72L 2 710.0~3 146.9 0.890 2 83.21 25.02 42 G32-73 2 438.9~2 474.9 0.890 8 81.88 23.80 38 G36-62 2 273.1~2 312.0 0.911 2 80.35 25.34 40 G36-64 2 278.6~2 340.2 0.882 1 81.24 24.89 39 G962-17 2 109.9~2 138.9 0.878 9 52.38 26.35 38 JK39-37 2 472.1~2 480.1 0.887 4 87.82 22.38 37 JK41-23 2 177.1~2 239.4 0.890 5 86.23 21.62 38 孔店构造带 F8-16 2 300.1~2 980.8 0.883 6 87.71 22.08 36 F22-9 2 312.1~2 936.3 0.886 9 82.36 23.67 37 F32-17 2 332.5~3 555.5 0.890 1 83.49 26.72 34 Z32 2 395.8~2 416.9 0.867 1 23.92 21.13 33 Z29-20 2 470.9~2 519.1 0.878 2 50.24 16.52 35 舍女寺断鼻带 NK51-42 3 140.6~3 275.6 0.910 2 113.28 17.46 38 NK53-32 2 700.8~3 160.2 0.895 6 114.21 18.56 37 NK53-57 3 043.1~3 197.9 0.885 4 76.61 23.01 36 NK60-52 2 891.8~3 016.1 0.892 7 108.36 20.21 38 NK61-42 2 806.2~2 848.2 0.891 5 114.39 17.64 38 
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表 2 渤海湾盆地沧东凹陷孔二段页岩层系原油族组成及饱和烃气相色谱参数
Table 2. Group compositions and gas chromatography parameters of saturated hydrocarbons of crude oils from Ek2 in Cangdong Sag, Bohai Bay Basin
井号 含量/% 饱和烃/芳烃 非烃/沥青质 主峰碳数 C21-/C22+ C21+22/C28+29 Pr/Ph Pr/nC17 Ph/nC18 CPI OEP 饱和烃 芳烃 非烃 沥青质 非烃+沥青质 G27-70 56.20 22.63 16.79 4.38 21.17 2.48 3.83 C23 0.39 1.14 0.82 0.59 0.65 1.17 1.16 G28-66H 62.25 20.48 12.45 4.82 17.27 3.04 2.58 C23 0.57 1.73 0.90 0.45 0.49 1.16 1.13 G32-72L 62.04 18.29 13.66 6.02 19.68 3.39 2.27 C23 0.35 1.25 0.68 0.51 0.62 1.17 1.17 G32-73 62.75 21.20 11.17 4.87 16.05 2.96 2.29 C23 0.44 1.28 0.81 0.51 0.61 1.17 1.16 G36-62 59.42 21.74 12.08 6.76 18.84 2.73 1.79 C23 0.40 1.26 0.78 0.49 0.56 1.16 1.13 G36-64 64.23 21.69 9.30 4.79 14.08 2.96 1.94 C23 0.47 1.34 0.81 0.46 0.55 1.15 1.14 G962-17 44.63 29.48 17.08 8.82 25.90 1.51 1.94 C27 0.31 0.86 0.53 1.18 2.36 1.32 1.35 JK39-37 38.70 26.32 24.15 10.84 34.98 1.47 2.23 C23 0.37 1.29 0.68 0.99 1.30 1.21 1.15 JK41-23 47.29 24.19 19.49 9.03 28.52 1.96 2.16 C23 0.41 1.43 0.69 0.61 0.72 1.16 1.17 F8-16 52.86 26.43 15.42 5.29 20.70 2.00 2.92 C23 0.41 1.34 0.69 0.68 0.93 1.21 1.19 F22-9 52.85 20.60 20.60 5.96 26.55 2.57 3.46 C23 0.42 1.53 0.72 0.68 0.88 1.27 1.17 F32-17 40.23 24.06 21.80 13.91 35.71 1.67 1.57 C23 0.37 1.35 0.63 1.80 2.14 1.12 1.13 Z32 43.72 28.74 17.00 10.53 27.53 1.52 1.62 C23 0.50 1.45 0.84 0.53 0.60 1.16 1.13 Z29-20 51.79 23.81 11.31 13.10 24.40 2.18 0.86 C23 0.47 1.50 0.79 0.51 0.55 1.15 1.10 NK51-42 60.36 23.42 11.71 4.50 16.22 2.58 2.60 C23 0.45 1.42 0.81 0.61 0.72 1.18 1.17 NK53-32 55.25 19.66 14.92 10.17 25.08 2.81 1.47 C23 0.55 1.42 1.00 0.58 0.58 1.16 1.16 NK53-57 54.39 21.27 15.79 8.55 24.34 2.56 1.85 C23 0.43 1.14 0.81 0.71 0.92 1.20 1.21 NK60-52 49.88 24.19 17.71 8.23 25.94 2.06 2.15 C23 0.37 1.14 0.60 0.92 1.63 1.32 1.32 NK61-42 50.34 22.30 18.39 8.97 27.36 2.26 2.05 C23 0.37 1.06 0.64 0.88 1.43 1.28 1.29
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表 3 渤海湾盆地沧东凹陷孔二段原油萜烷参数
Table 3. Terpane parameters of crude oils from Ek2 in Cangdong Sag, Bohai Bay Basin
井号 深度/m 三环萜烷/C30H G/C30H 20S/(20S+20R)C31升藿烷 C30M/C30H Ts/Tm Ts/(Ts+Tm) G27-70 3 132.1~3 169.6 0.09 0.25 0.57 0.12 0.97 0.49 G28-66H 3 272.0~3 288.6 0.10 0.27 0.56 0.12 1.06 0.51 G32-72L 2 710.0~3 146.9 0.08 0.25 0.56 0.13 0.95 0.49 G32-73 2 438.9~2 474.9 0.08 0.26 0.56 0.13 0.90 0.47 G36-62 2 273.1~2 312.0 0.09 0.26 0.56 0.13 0.81 0.45 G36-64 2 278.6~2 340.2 0.09 0.27 0.56 0.14 0.79 0.44 G962-17 2 109.9~2 138.9 0.05 0.17 0.55 0.14 0.32 0.24 JK39-37 2 472.1~2 480.1 0.08 0.18 0.55 0.16 0.29 0.22 JK41-23 2 177.1~2 239.4 0.10 0.18 0.55 0.15 0.29 0.23 F8-16 2 300.1~2 980.8 0.07 0.19 0.55 0.14 0.47 0.32 F22-9 2 312.1~2 936.3 0.07 0.20 0.56 0.14 0.58 0.37 F32-17 2 332.5~3 555.5 0.11 0.18 0.56 0.12 0.47 0.32 Z32 2 395.8~2 416.9 0.09 0.22 0.55 0.12 0.74 0.43 Z29-20 2 470.9~2 519.1 0.10 0.24 0.56 0.14 0.78 0.44 NK51-42 3 140.6~3 275.6 0.08 0.20 0.56 0.13 0.64 0.39 NK53-32 2 700.8~3 160.2 0.09 0.20 0.55 0.13 0.65 0.39 NK53-57 3 043.1~3 197.9 0.07 0.17 0.56 0.12 0.53 0.35 NK60-52 2 891.8~3 016.1 0.04 0.16 0.54 0.12 0.39 0.28 NK61-42 2 806.2~2 848.2 0.05 0.16 0.54 0.12 0.40 0.28
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