Controlling factors of continental shale oil mobility and resource potential in Dongpu Sag, Bohai Bay Basin
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摘要: 可动性好是陆相页岩油富集高产的关键。通过显微镜薄片观察、扫描电镜、X射线能谱分析、岩石多温阶热解、高压压汞等实验，对渤海湾盆地东濮凹陷古近系沙三段页岩油赋存特征与可动性影响因素进行了分析，并运用盆模法预测了可动油资源的分布。页岩油主要以游离态赋存于粒间孔、晶间孔、溶蚀孔和连通裂缝中，并在裂缝周围富集，成熟度和裂缝发育程度是页岩油可动性主控因素，有机质丰度和孔隙度对其影响相对较复杂。东濮凹陷沙三中、下亚段页岩油资源潜力较大，以中—高熟油为主，可动油纵向上主要分布在3 500~4 500 m，平面上主要分布在洼陷带和内斜坡带，其中前梨园洼陷以及文东内斜坡带、濮卫次洼、柳屯洼陷、海通集洼陷可动油丰度较高，是下一步陆相页岩油重要勘探方向。Abstract: Good mobility is a key to the enrichment and high production of continental shale oil. Various data including thin section observation, scanning electron microscopy (SEM), X-ray energy spectrum (EDS), rock pyrolysis, high pressure mercury injection (HPMI) experiment were integrated to investigate the occurrence characteristics and major factors controlling shale oil mobility in the third member (Es3) of Shahejie Formation in the Dongpu Sag, Bohai Bay Basin. The distribution of movable oil resources was also predicted by using basin modelling. Shale oil mainly exists in intergranular pores, intercrystalline pores, dissolution pores and connected fractures in a free state, and is enriched around fractures. Maturity and fracture development are the main controlling factors of shale oil mobility. The influence of TOC content and porosity on shale oil mobility is relatively complicated. The shale in the middle and lower Es3 in the Dongpu Sag shows a great oil potential, mainly producing medium- and high-maturity oils. Movable oil is mainly distributed at a burial depth of 3 500-4 500 m, and is located in secondary depressions and inner slopes. The Qianliyuan Subsag, Wendong Inner Slope Zone, Puwei Subsag, Liutun Subsag, and Haitongji Subsag have higher movable oil abundances, which are the main exploration targets for continental shale oils.
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页岩油是指滞留于富有机质泥页岩层系中，以游离态(含凝析态)、吸附态等多种方式赋存于泥页岩微米级或纳米级储集空间中或砂岩(或碳酸盐岩)夹层中的液态烃类，属于自生自储型原位或极短距离运移聚集的非常规石油[1-4]。我国东部断陷古近系陆相泥页岩层系中蕴含着丰富的页岩油资源，据“十三五”资源评价结果，仅中国石化东部探区页岩油地质资源量约72×108 t，页岩油具有相当大的勘探前景，对实现原油储量接替，稳定原油供给，尤其对东部老区油田油气可持续发展意义重大。虽然近年来在潜江凹陷的蚌页油1HF井、蚌页油2井，沾化凹陷的义页平1井以及沧东凹陷的官东1701H井、官东1702H井等页岩油专探井获得了较高产量的页岩油，但整体上页岩油勘探未取得连续性突破。相比于北美已实现大规模商业开发的海相页岩油[7-11]，中国陆相页岩油产能普遍较低，二者页岩油形成地质条件的差异是其产能差别较大的重要因素[12-18]。陆相页岩油富集机理与可动性关键控制因素尚不明晰，导致了中国陆相页岩油勘探开发无法获得预期的产量。因此，本文以东濮凹陷为例，以地质、盆地模拟、实验分析等技术为手段，结合北美页岩油成功开发经验，对东濮凹陷陆相页岩油可动性影响因素及可动油分布进行了研究，落实页岩油资源潜力，为下步勘探部署提供参考。
1. 地质背景
东濮凹陷是我国东部渤海湾盆地中一个典型的富含油气的中新生代陆相盐湖断陷，呈NNE走向，勘探面积5 300 km2。受燕山运动和喜马拉雅运动影响，形成了“两洼一隆一陡一斜坡”的构造格局[19-20]，主要发育东部洼陷(濮卫次洼、濮城次洼、前梨园次洼)和西部洼陷(柳屯次洼、海通集次洼)2大生烃洼陷(图 1a)。沉积相带具有“南北分区、东西分带”特征，构造演化表现为早期箕状东断西超、晚期双断式凹陷[21-22]。古近系沙河街组总厚度约5 km，自下而上分为沙四段(Es4)、沙三段(Es3)、沙二段(Es2)和沙一段(Es1)，其中沙三段中、下亚段与沙四段上亚段在研究区分布最广、厚度最大，主体属于半深湖—深湖相，是细粒沉积岩集中发育层段。细粒沉积岩性以长英质细粒沉积岩(泥质粉砂岩)、混合细粒沉积岩与碳酸盐细粒沉积岩为主，形成于沙四段沉积晚期—沙三段沉积期的强烈断陷期。该时期东濮凹陷干旱与潮湿气候交替出现，这种干湿气候交替造成湖平面频繁变化，使盐岩与富有机质页岩互层共生[23-24] (图 1b，c)。沙三中、下亚段富有机质泥页岩主要分布在北部的前梨园次洼、海通集洼陷以及濮卫与文留地区，TOC含量在0.6%~5.1%，中位值在2.6%；S1/w(TOC)为13~157 mg/g，中位值在85 mg/g；游离油含量0.22~4.58 mg/g，中位值2.4 mg/g。
图 1 渤海湾盆地东濮凹陷构造区划(a)、地层柱状图(b)及地层剖面(c)Figure 1. Tectonic units (a), stratigraphic column (b) and geological section (c) of Dongpu Sag, Bohai Bay Basin2. 可动油赋存特征
烃源岩生成的原油除部分排出烃源层系外，多数以吸附态或游离态形式赋存于泥页岩孔隙中。微观赋存空间的观察仪器为Helios 650, 聚焦离子束扫描电镜(对氩离子抛光的样品)、QUANTA 200场发射环境扫描电子显微镜、Oxford/X-ACT能谱仪。选取具有油气显示的10块泥页岩岩心样品进行场发射环境扫描电镜观察，制备采用液氮钻取和切割，未进行洗油处理，另外11块为氩离子抛光样品。联合场发射环境扫描电镜和X射线能谱分析证实，濮卫、文留地区沙三中、下亚段泥页岩段存在油气显示，页岩油主要以游离态赋存于大孔和裂缝中，呈薄膜状、浸染状黏附于矿物颗粒表面，并在裂缝周围富集，页岩油主要赋存在粒间孔、晶间孔、溶蚀孔和连通裂缝中(图 2)。图 3中能谱显示方解石晶间溶孔中赋存的液态烃碳元素质量和原子百分比分别为65.47%和79.58%，而氧和钙的原子百分比只有12.73%和6.68%，排除了无机碳的可能，表明扫描电镜观察到的为游离油。微裂隙沟通大量无机孔与有机质孔形成有效的孔缝组合，是页岩油发生短距离运移的最重要的渗流通道。
图 2 渤海湾盆地东濮凹陷沙三段页岩油镜下赋存空间Figure 2. Occurrence of shale oil in Es3, Dongpu Sag, Bohai Bay Basin
图 3 渤海湾盆地东濮凹陷卫69井沙三段页岩方解石晶间溶蚀孔及连通裂缝中赋存液态烃及能谱特征Figure 3. Occurrence and energy spectrum of liquid hydrocarbons in intergranular dissolution pores and connecting fractures in calcites in shale from Es3, Dongpu Sag, Bohai Bay Basin3. 可动性影响因素
目前可动油含量表征的实验测试方法主要包括多温阶热解[25]、核磁共振技术配合离心实验以及三维定量荧光分析等。多温阶热解分析获得游离烃量S1-1，反映泥页岩连通孔隙中的游离油的轻质组分，该部分在目前技术条件下容易动用；S1-2表示游离油的中重质组分，该部分在目前技术条件下难以动用；S2-1表示吸附烃部分，S1-1、S1-2与S2-1之和近似反映滞留油含量，因此可动系数可由如下公式求取：
可动系数= 轻质游离油量 滞留油量=S1−1S1−1+S1−2+S2−1 (1) 通过东濮凹陷濮卫与文留地区18口井160个泥页岩样品多温阶热解测试分析表明，沙三中、下亚段页岩油可动系数主要分布在5%~25%，均值为9.9%，该值分布范围较大，表明页岩油可动性影响因素复杂(图 4)。
图 4 渤海湾盆地东濮凹陷沙三段页岩油可动系数分布Figure 4. Frequency of shale oil mobility coefficients in Es3, Dongpu Sag, Bohai Bay Basin通过分析，页岩油可动性与游离油含量、成熟度、埋深、物性、岩相等因素关系密切。具体分析发现，可动系数与成熟度、埋深、岩相相关较明显，而与孔隙度和TOC相关性相对较差。
3.1 不同演化阶段的成熟度
成熟度是页岩油可动性最重要的影响因素，其影响程度具有阶段性(图 5，6)。
图 5 渤海湾盆地东濮凹陷沙三段页岩含油性与可动性相关参数与埋深关系Figure 5. Relationship between oil-bearing and mobility parameters and burial depth of shale in Es3, Dongpu Sag, Bohai Bay Basin
图 6 渤海湾盆地东濮凹陷沙三段可动系数与成熟度和埋深的关系Figure 6. Mobility coefficient vs. maturity and burial depth of shale in Es3, Dongpu Sag, Bohai Bay Basin(1) 低熟阶段(Ro=0.5%~0.7%)。埋深2 800~3 350 m，该阶段烃源岩开始生油，生油效率较低，页岩含油率与滞留油含量随埋深增加而缓慢增高，原油主要以吸附态赋存于矿物颗粒表面，泥页岩滞留油中吸附油所占比重较高，可动油含量低，页岩油可动性较差。该阶段可动系数随演化程度增高变化不大。
(2) 中熟阶段(Ro=0.7%~0.9%)。埋深3 350~3 850 m，开始进入干酪根热降解大量生油阶段，生油效率显著增大，泥页岩含油率与滞留油含量随埋深增加而迅速增大。该阶段泥页岩滞留油中游离油含量虽有所增加，但仍然以吸附油为主，而游离油又以中重质组分为主，页岩油可动性一般。该阶段可动系数随演化程度增高仍然变化不大。
(3) 中高熟阶段(Ro=0.9%~1.3%)。埋深3 850~4 400 m，烃源岩干酪根热降解大量生油阶段并开始生气，该阶段随着埋深的增加，伴随生气量增多，页岩油的原油性质也发生了变化，随着气油比增高，游离油中轻质组分增多，原油黏度大大降低，可动油含量高，页岩油可动性好，可动系数随演化程度的增高显著增大。
(4) 高熟阶段(Ro=1.3%~2.0%)。埋深4 400~5 050 m，该阶段以生页岩气为主，伴生页岩油。
3.2 裂缝的发育
从物性分析，可动系数与泥页岩孔隙度相关性不明显(图 7)，主要原因是孔隙度大小主要影响泥页岩储集性，而泥页岩渗透性决定页岩油的渗流能力，因此页岩油可动性主要取决于孔缝组合的有效性。根据盖层微孔结构联合测试和煤油法—气体法孔隙度分析结果，沙三段细粒沉积岩储层非均性强，孔隙度6.0%~22.8%，均值10.1%，孔隙中值半径为2~1 216 nm。其中纹层状细粒沉积岩孔隙度均值14.4%，主要由大孔贡献，大孔孔容占比高达70%，介孔和微孔孔容占比分别为24%和6%；层状细粒沉积岩孔隙度均值8.8%，主要由大孔和介孔贡献，孔容分别占比48%和36%；块状细粒沉积岩孔隙度均值仅5%，其大孔显著减少，介孔和微孔增多，孔隙度主要由介孔贡献，介孔孔容占比高达61%，大孔孔容仅占比22%。由于纹层状泥页岩层理缝较发育，改善了泥页岩渗透性，导致纹层状细粒沉积岩相的页岩油可动性显著好于块状细粒沉积岩(图 8)。
图 7 渤海湾盆地东濮凹陷沙三段可动系数与孔隙度关系Figure 7. Relationship between mobility coefficient and porosity of shale in Es3, Dongpu Sag, Bohai Bay Basin
图 8 渤海湾盆地东濮凹陷沙三段不同岩相泥页岩孔隙度分布Figure 8. Frequency of shale porosity in different lithofacies of Es3, Dongpu Sag, Bohai Bay Basin3.3 有机质丰度
页岩油可动油与TOC关系比较复杂，随着TOC增大，泥页岩生烃能力增强，可动油量会增大(图 9a)，但由于TOC增高，有机质的吸附性增强，页岩油可动性会有所降低(图 9b)。
图 9 渤海湾盆地东濮凹陷沙三段泥页岩可动油与TOC关系Figure 9. Relationship between TOC and movable oil in shale in Es3, Dongpu Sag, Bohai Bay Basin4. 资源潜力与可动油分布
基于TSM盆地模拟页岩生—排—滞留油—游离油—可动油量计算模型，计算出东濮凹陷沙三中5~9小层生烃总量约5.58×108 t，有效生油面积[w(TOC)>1%，Ro>0.6%]约474 km2，排烃总量约2.04×108 t，滞留油总量约3.54×108 t，游离油总量约1.45×108 t，可动油总量约0.44×108 t。盆地模拟沙三中5~9小层可动油丰度分布，模拟结果表明可动油主要分布在洼陷带，柳屯次洼最高，前梨园次洼和海通集次洼次之，濮卫次洼和卫城斜坡带相对较低(图 10)。按深度统计，可动油资源主要分布在3 500~4 500 m，占比64.9%；按成熟度统计，以中高熟为主，主要分布在Ro=0.9%~1.3%，占比52.8%；按有机碳含量统计，该层系烃源岩TOC含量在1.0%~2.0%，占比47.8%，大于2.0%仅占比10.7%。总体上，东濮凹陷沙三段中高熟页岩油具备较大的资源潜力。
图 10 渤海湾盆地东濮凹陷沙三中亚段5~9小层页岩可动油丰度分布Figure 10. Movable oil abundance in Es35-9, Dongpu Sag, Bohai Bay Basin5. 结论
(1) 陆相页岩油一部分以游离态赋存于大孔和裂缝中，并在裂缝周围富集；另一部分以吸附态呈薄膜状黏附于矿物颗粒表面。演化程度与裂缝的发育程度是控制页岩油可动性的关键因素，有机质含量与页岩孔隙度对页岩油可动性的影响较复杂。
(2) 东濮凹陷北部洼陷带沙三中、下亚段页岩可动油丰度高，资源潜力较大，是下步页岩油勘探的重要突破方向。
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图 1 渤海湾盆地东濮凹陷构造区划(a)、地层柱状图(b)及地层剖面(c)
Figure 1. Tectonic units (a), stratigraphic column (b) and geological section (c) of Dongpu Sag, Bohai Bay Basin
图 2 渤海湾盆地东濮凹陷沙三段页岩油镜下赋存空间
Figure 2. Occurrence of shale oil in Es3, Dongpu Sag, Bohai Bay Basin
图 3 渤海湾盆地东濮凹陷卫69井沙三段页岩方解石晶间溶蚀孔及连通裂缝中赋存液态烃及能谱特征
Figure 3. Occurrence and energy spectrum of liquid hydrocarbons in intergranular dissolution pores and connecting fractures in calcites in shale from Es3, Dongpu Sag, Bohai Bay Basin
图 4 渤海湾盆地东濮凹陷沙三段页岩油可动系数分布
Figure 4. Frequency of shale oil mobility coefficients in Es3, Dongpu Sag, Bohai Bay Basin
图 5 渤海湾盆地东濮凹陷沙三段页岩含油性与可动性相关参数与埋深关系
Figure 5. Relationship between oil-bearing and mobility parameters and burial depth of shale in Es3, Dongpu Sag, Bohai Bay Basin
图 6 渤海湾盆地东濮凹陷沙三段可动系数与成熟度和埋深的关系
Figure 6. Mobility coefficient vs. maturity and burial depth of shale in Es3, Dongpu Sag, Bohai Bay Basin
图 7 渤海湾盆地东濮凹陷沙三段可动系数与孔隙度关系
Figure 7. Relationship between mobility coefficient and porosity of shale in Es3, Dongpu Sag, Bohai Bay Basin
图 8 渤海湾盆地东濮凹陷沙三段不同岩相泥页岩孔隙度分布
Figure 8. Frequency of shale porosity in different lithofacies of Es3, Dongpu Sag, Bohai Bay Basin
图 9 渤海湾盆地东濮凹陷沙三段泥页岩可动油与TOC关系
Figure 9. Relationship between TOC and movable oil in shale in Es3, Dongpu Sag, Bohai Bay Basin
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